半导体的掺杂在现代技术和量子应用中扮演重要角色。许多掺杂内禀自旋角动量，当像金刚石这种材料掺杂了深能级缺陷时，它允许用光学的方法激发缺陷精确的控制自旋状态。这些色心能够和附近的暗态自旋相互作用，这样会造成退相干，但是也提供机会去增强量子传感和储存技术。去探索这些相互作用，光探测磁共振是一种有力的实验技术，提供准确控制和像金刚石内的NV色心一样的量子态系统的探测。ODMR测试需要高准确和灵活的微波产生装置和光脉冲序列，特别是当复杂的时序和同步是必须条件时。Swabian仪器的PulseStreamer8/2和TimeTagger设计成满足ODMR实验的要求。

这个应用手册和芝加哥大学的Awschalom课题组协力合作，展示该课题组如何利用Swabian设备PulseStreamer8/2去探测室温环境下的金刚石NV色心的单电子动力学过程。通过传递对于时间分辨的DEER和Hartmann-Hahn共振实验必要的准确脉冲序列，PulseStreamer8/2能够识别和解调单粒子分辨率下的量子系统的复杂交互。

图片1：展示光学探测磁共振ODMR的一个实验设置。设置包括一个用声光调制器调制的激光发射源和一个用天线传输的模拟调制同步RF脉冲。样品的光致发光用单光子探测器或者光电二极管探测，用哪种设备取决于信号的强度。PulseStreamer8/2提供准确度定时，同步，控制RF脉冲，实现高级ODMR实验。

图1展示了ODMR测试的实验设置。PulseStreamer8/2产生脉冲样品去调制RF开关和声光调制器，并且同步数据获取。用它的8个数字和2个模拟通道，PulseStreamer8/2提供低于50PS的时间准确度，确保微波脉冲和激光发射端的准确的同步。用户脉冲样本可以用支持很多编程语言的PulseStreamerAPI的几行代码轻松的定义并且可视化。用PulseStreamer8/2定义和产生脉冲样本，以及用皮秒时间分辨率的Swabian设备TimeTagger进行数据获取和分析。

下面我将从NV色心基本实验思路，阐述高时间分辨率，低抖动，低死区时间的流式时间数字转换器（TimeTagger）和高采样率的同步数字码型发生器模拟波形发生器（PulseStreamer）是如何在此类实验中是必要的。

利用NV色心测量磁强度主要有三种方案，一种是Ramsey（拉姆齐）测量，一种是连续-ODMR测量，还有一种是脉冲-ODMR测量。三种测量方案的主要区别在于测量的激光和微波脉冲序列协议不一样。

图2.Ramsey和CW-ODMR和Pulsed-ODMR的脉冲序列协议

我们把Ramsey的π/2脉冲，脉冲式-ODMR的π脉冲称为一种量子操作，和这两种方案比起来，很显然连续式-ODMR没有涉及到这种量子操作，它是用连续激光，连续微波，连续读出进行测试的方案。不涉及严格的脉冲式光激发、微波相位控制、快速光电探测器、多通道定时发生器或开关，从设备和实验上是更易于实现的，但是由于读出保真度低，且无法通过扩展退相位时间T* 2来提高灵敏度所以很多时候不适用于高灵敏度的量子实验。而灵敏度更高的Ramsey和脉冲-ODMR虽然探测性能上优于连续-ODMR，但是涉及到信号发生器的脉冲序列设计，而且要有高精度的脉冲时间控制。

我们知道拉姆齐π/2脉冲的作用是将电子氮-空位中心的电子基态从自旋态|0〉制备出（1/√2）*（（|0〉+|+1〉）自旋态，该自旋态下，|0〉和|+1〉是等幅的，反映在布居差上为零。在第二个π/2脉冲作用后，与磁场强度相关的信息被编码到读出量子态的布居差上。而第一个量子操作π/2脉冲是否准确起到了让布居差为零的作用，和第二个量子操作π/2脉冲是否准确无误的抵消了第一个π/2脉冲，就直接影响到了最后的布居差结果进而影响到我们的磁场测量结果。而π/2脉冲的作用效果是和脉冲的时间、频率相关的。π/2脉冲持续时间与持续时间理论值π/2Ω（Ω为拉比振荡频率）之间的误差或者不确定度是造成布居差误差的重要因素。

同理脉冲式-ODMR的π脉冲的持续时间也受到数字码型发生器和模拟波形发生器时间精度的限制。除此之外，在实验人员确定双能级量子系统的拉比振荡频率时也需要不断改变脉冲持续时间得到我们的具体频率。从上述脉冲持续时间的实验精度来说，就对时间数字转换器的时间精度和同步数字码型发生器模拟波形发生器的时间精度提出了相当高的要求。另外拉姆齐序列的激光-微波-自由演化-微波-激光，脉冲式-ODMR的激光-微波-激光的序列模式都要求，还要对各个控制信号的彼此时间间隔，先后关系做出高精度的控制。拉姆齐两个微波脉冲之间的时间间距更是影响了我们的电子自由演化时间，为了观察，分析我们的控制信号的时间长度，和彼此的时间关系，一个高精度，低抖动，低死区时间的时间数字转化器就尤为重要。Time Tagger以2ps的均方根抖动，1.5ns的死区时间，1ps的时间分辨率完全可以观察NV色心测磁场实验所需要的ns级别的控制信号序列。Pulse Streamer以1GSa/s的数字码型采样率，125MSa/s的模拟通道采样率，1M脉冲可以产生NV色心测磁场实验所需要的控制信号序列。两个仪器配合帮助实验人员提供一套完整的仪器解决方案。

此外在光学读出阶段，探测器输出的高速光电转化信号，应完全可以用TimeTagger进行读出。Time Tagger丰富的编程资源和专业的Time Tagger Lab控制软件，也对此类实验的简化和布置有所帮助。

一种被设计在专注于电荷状态多样性和非平衡动力学的自旋探测，通过用NV色心附近与自旋极化相关联的共振探测方式，去研究金刚石内部的单氮原子中心的电荷动力学。NV中心和Ns中心（在自旋为1/2的中性电荷状态下称为P1中心）被限制在同位素纯化的金刚石的薄氮δ掺杂区域中（图3a）。

利用双微波信号发生器的泵浦-探测序列，实现了与NV中心自旋的Ns中心自旋极化，随后进行极化敏感的NV相干性测量。图2b展示了脉冲序列协议，包括用于极化传输的Hartmann‐Hahn列以及随后用于探测极化传输的DEER序列。该过程始于Hartmann‐Hahn共振驱动，其中同步微波脉冲同时施加于NV和Ns自旋系统，从而将光极化的NV中心的极化相干转移到目标Ns自旋。在转移之后，Ns自旋中心经历一段自由演化期。接下来，采用双电子自旋共振（DEER）测量，利用两个微波信号，将Ns自旋极化映射到NV自旋相干性上。结果显示出有限的NV自旋相干性信号（S_π/2），这表明极化已成功转移到Ns中心。这种NV相干的变化反映了NV荧光的调制，表明了NV和Ns中心之间的极化传输。

图3：（a）在氮掺杂金刚石层中的氮空位（NV）中心，与Ns缺陷中心强耦合。（b）采用交错激光脉冲和微波脉冲的自旋泵浦探测脉冲序列。微波通过PulseStreamer8/2进行IQ调制并同步。时间图中序列上方的示意图展示了测量中涉及的相关物理原理。（c）当极化转移到P1中心时，通过光学检测磁共振（ODMR）检测到的NV中心的反相相干性出现。（d）转移极化信号与测量极化信号之间的对应关系。

图4：(a)通过NVODMR测量的自旋检测到的Ns中心的电离衰减。自旋泵浦-探针序列显示在上面。(b)提取的电离衰减，与理论计算相一致。(c)通过NVDEER测量的电离后电荷态衰减。

接下来，该技术被用于研究非平衡电荷动力学，特别是Ns中心在光照下的电离情况。首先采用Hartmann‐Hahn+DEER序列来测量Ns在黑暗中的自旋弛豫（图4a），显示出T1（弛豫时间）约为2毫秒，这与先前的体测量结果一致，尽管在此情况下测量的是单个自旋。当用532纳米的光照射时——由PulseStreamer8/2脉冲发生器控制，且能量足以使电荷电离——观察到自旋极化更快的弛豫，通过稳态自旋态有效地测量了一个快速过程（电离）。
通过绘制衰减率与激光功率的关系图（图4b），可提取出的电离截面与第一性原理的密度泛函理论计算结果一致。此外，在光照条件下，Ns自旋极化态仍能长时间保持，仅在伴随的电荷被电离时才衰减——这是一个新的发现。最后，测量了黑暗中的电荷态衰减（图4c），通过NVDEER信号经由ODMR检测到，发现电离后的衰减过程缓慢，持续时间达数百微秒。

本应用笔记展示了PulseStreamer8/2能够对光探测磁共振（ODMR）测量进行高度精确的控制和同步，使其成为复杂量子实验中的宝贵工具。芝加哥大学Marcks等人所展示的实验结果不仅为量子传感和量子比特宿主材料的发展开辟了新途径，还突显了PulseStreamer8/2在探究金刚石表面噪声源方面的潜力。通过支持对耦合电荷和自旋动力学的研究——这是NV中心传感应用的关键限制因素——PulseStreamer8/2为基于NV的量子技术的发展提供了更深入的见解。